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2019年  第34卷  第2期

Graphical Contents
2019, 34(2): .
摘要(58) PDF(97)
摘要:
碳基材料在电催化析氢反应中的应用
张泽霞, 吕瑞涛, 黄正宏, 康飞宇
2019, 34(2): 115-131.
摘要(348) PDF(373)
摘要:
氢作为一种高燃烧热值的清洁能源载体,对于解决当前日益严峻的能源短缺和环境污染问题具有重要意义。与传统的化石燃料(如天然气、煤)重整制氢相比,电催化分解水作为一种清洁可再生的制氢工艺具有重要的应用前景。但目前常用的电解水析氢反应(HER)催化剂多为贵金属基(如Pt)材料,储量稀少且成本高昂,因此开发低成本、高活性的非贵金属HER催化剂是当前该领域研究面临的重要挑战。本文综述了近年来碳基材料用于HER催化研究的相关进展。根据碳基材料在HER催化剂中扮演的功能将其分为两大类:活性相和复合相。作为活性相时,通过异质原子掺杂等方式激活其本征活性,直接应用于催化析氢反应;作为复合相时,其作用有导电基底、高分散载体、耐腐蚀防护层等,通过协同增强效应,提高复合催化剂的整体活性,目前个别非贵金属催化剂的活性几乎可以与Pt基催化剂相媲美。本文总结了这些新型碳基HER催化剂的研究进展及其性能调控策略,并对未来开发低成本、高效率的HER催化剂的探索方向进行了展望。
Mg(OH)2模板策略合成高性能超级电容器用煤沥青基多孔炭
魏风, 张韩方, 何孝军, 马浩, 董仕安, 谢小雨
2019, 34(2): 132-139. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60006-5
摘要(179) PDF(193)
摘要:
采用Mg(OH)2模板策略结合原位KOH活化法合成出超级电容器用煤沥青基多孔炭(PCs)。运用透射电子显微镜、拉曼光谱仪、X射线光电子能谱仪和N2吸脱附技术对PCs进行表征。利用恒流充放电、电化学阻抗谱和循环伏安法对PCs的电化学性能进行研究。结果表明,PC具有大的比表面积(3 145 m2 g-1)和大量的短孔。当作为超级电容器的电极材料时,在6 mol L-1 KOH电解液中,在0.05 A g-1电流密度下,显示出272 F g-1的高比电容;在20 A g-1电流密度下,比电容为217 F g-1,呈现好的倍率性能;经10 000次充放电循环后,其比电容保持率为96.69%,展现出优异的循环稳定性。本工作为高性能超级电容器用沥青基多孔炭的制备提供了一种简单的方法。
添加回收硅粉于炭复合纸在锂离子负极之应用
沈晋炜, 柯泽豪, 邱国峰, 吕晃志, 廖廷嘉, 刘璟翰
2019, 34(2): 140-145. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60007-7
摘要(180) PDF(233)
摘要:
高电容量的电极材料对于需要高能量密度锂离子的携带式电子设备相当重要。由于需求不同,电极的制作方式与材料的选用相当繁杂。本研究是将回收硅粉和沥青粉末混合,再与炭毡复合成炭纸,经250℃稳定化与1 000℃炭化后,制备出兼具电极与集流板功能炭复合纸。经循环充放电测试后,添加不同比例硅粉(2.5 wt%,5 wt%,10 wt%)的负极,相较于炭复合电极放电电容量分别提升了94%、129%和41%。
单层石墨烯表面钠原子吸附行为的第一性原理
孙闻, 杨绍斌, 沈丁, 董伟
2019, 34(2): 146-152.
摘要(215) PDF(319)
摘要:
构建了3种典型的石墨烯吸附钠原子模型(NaxC72(1 ≤ x ≤ 7)),采用密度泛函理论对其进行了系统计算,研究了最低能量构型的吸附能、平均电压、重叠布居以及原子布居、电荷密度差分、电子局域密度和态密度等性质。通过吸附能确定石墨烯表面最可能的钠原子吸附形式,当钠原子吸附数量x<5时,钠原子优先以双面吸附的形式吸附于石墨烯表面;当x ≥ 5时,钠原子以团簇的形式吸附于石墨烯表面。平均电压计算结果表明,随着x的增加,平均电压先降低后出现升高趋势,对应x=4时石墨烯吸附钠的最大容量达124 mAh/g。电荷密度差分、电子局域密度及Mulliken布居分析表明,临近石墨烯表面的钠原子3s电子转移至石墨烯的反键π轨道,钠原子和碳原子之间形成弱离子键,距离石墨烯表面较远的钠原子3s电子与周围钠原子共享,钠原子之间形成金属键。态密度计算结果表明,随着x的增加,NaxC72(1 ≤ x ≤ 7)的费米能级向石墨烯反键π轨道移动,导电性增强。
石墨烯改善铜抗腐蚀性能
章海霞, 马琼, 王永祯, 许并社, 郭俊杰
2019, 34(2): 153-160. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60008-9
摘要(151) PDF(101)
摘要:
通过常压化学气相沉积法(APCVD)在铜箔表面制备了高质量的石墨烯。采用光学显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、拉曼光谱仪、紫外-可见光谱仪(UV-vis)和X射线光电子能谱仪(XPS)对石墨烯的形貌和结构进行表征,采用极化曲线和电化学阻抗谱对样品的抗腐蚀性能进行测试。结果表明,在1 000℃下,反应5、15 min,分别可以获得单层和三层石墨烯。高质量、连续的三层石墨烯可以有效提高铜箔在空气中的抗氧化性能及其在0.1 mol/L氯化钠溶液中的抗电化学腐蚀性能,但单层石墨烯不能确保铜箔完全不被腐蚀。三层石墨烯对铜的保护程度明显优于单层石墨烯。
石墨烯含量对铜基复合材料的导电、导热、耐腐蚀和力学性能的影响
王剑, 郭丽娜, 林万明, 陈津, 张帅, 陈少达, 甄甜甜, 张宇阳
2019, 34(2): 161-169. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60009-0
摘要(187) PDF(169)
摘要:
采用电场压力激活辅助合成工艺(Field activated and pressure assisted synthesis process (FAPAS))制备铜基石墨烯复合材料,研究不同的石墨烯含量对铜基体材料的微观结构和性能的影响机理。结果表明,石墨烯的添加能提高材料的位错密度、阻止位错在晶界移动,硬度提升17.6%;由于石墨烯添加量少,对铜基复合材料的位错密度和晶粒尺寸影响有限,片状的石墨烯能有效地弥补制备产生的缺陷,使材料的热导率和电导率分别提升2.9%和4.4%;石墨烯的添加使腐蚀电池两极间的电位差减小,降低了铜离子在氧化膜中的扩散能力,使复合材料的阻抗提升5.3%,腐蚀电流密度下降28.2%,有效地提升了铜基复合材料的耐腐蚀性能。铜基石墨烯复合材料的石墨烯最佳添加量为0.5 wt.%。
磁性纳米洋葱碳基复合材料的制备及其吸波性能
邓钏, 张卫珂, 杨艳青, 高泽宇, 王佳玮, 卫贤贤
2019, 34(2): 170-180.
摘要(182) PDF(167)
摘要:
采用化学气相沉积法制备了磁性纳米洋葱碳(MCNOs)和多壁纳米碳管(MWCNTs),超声喷雾造粒后制备得到MCNO/MWCNT复合吸波材料。通过XRD、SEM、TEM、Raman及VSM等手段表征所制材料的结构和磁性能,并采用微波矢量网络分析仪对材料的电磁参数进行测试。分别研究了MCNOs、MWCNTs及MCNO/MWCN三者的吸波性能,并探讨了其吸波机理。结果表明,相较于MCNOs和MWCNTs,同等条件下二者复合后在2~18 GHz频率范围内的吸波性能显著提高。微波吸收峰随材料涂层厚度的增加向低频方向移动,当涂层厚度为3.5 mm时,最大峰值可以达到-25.6 dB,在-10 dB以上有效带宽达到2.2 GHz;基于微波介电损耗机制,分析了不同材料在2~18 GHz频率范围内的电磁性能。
KD-S和KD-Ⅱ SiCf/SiC复合材料的制备、微观结构及性能
王洪磊, 周新贵, 彭述明, 张海斌, 周晓松
2019, 34(2): 181-187. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60010-7
摘要(187) PDF(168)
摘要:
以KD-S和KD-Ⅱ型碳化硅(SiC)纤维编织件为增强体,通过先驱体浸渍裂解工艺制备了以热解炭(PyC)为界面涂层的三维(3D)结构SiCf/SiC复合材料,系统研究了SiCf/SiC复合材料的微观结构及性能间的关系。结果表明:KD-S和KD-Ⅱ型SiC纤维均具有晶粒尺寸为8~15 nm的多晶结构;两种SiCf/SiC复合材料的断口表面均出现了纤维拔出现象,说明两种SiC纤维增强的SiCf/SiC复合材料均具有典型的伪塑性断裂行为。KD-S SiCf/SiC复合材料的弯曲强度、弹性模量和断裂韧性分别达到(955.0±42.8) MPa,(110.3±1.7) GPa和(28.5±2.8) MPa·m1/2,明显高于KD-ⅡSiCf/SiC复合材料,这归因于近化学计量比的KD-S型SiC纤维具有较高的模量和耐温性能。由于KD-S和KD-Ⅱ型SiC纤维的结构及成分差异,导致KD-S型SiC纤维表面的PyC界面涂层呈现光滑的多层有序结构,而KD-Ⅱ型SiC纤维表面的PyC为疏松颗粒状结构。
改性氧化石墨烯包覆的双增强相变复合填料的制备及其导热性能
冯静, 刘占军, 张东卿, 何钊, 陶则超, 郭全贵
2019, 34(2): 188-195. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60011-9
摘要(178) PDF(147)
摘要:
采用乳液混合法制备了改性氧化石墨烯(m-GO)包覆的核壳相变复合填料(P@m-GO),并填充于硅橡胶(SIR)基体中得到导热界面材料(P@m-GO/SIR)。主要研究了填料添加量对界面材料热性能和力学性能的影响。结果表明,双增强相变复合填料可以保证界面材料柔顺性,得到的界面材料P@m-GO/SIR具有较高的热导率和潜热值。当添加60 wt.% P@m-GO时,界面材料P@m-GO/SIR的热导率相较纯硅橡胶提高了11倍,为1.248 W·m-1·K-1,潜热值可达87.7 J·g-1。同时,界面材料的压缩弹性模量仅为1.01 MPa。
溴改性低温煤沥青制备高软化点沥青及其中间相转化行为
杨海潇, 韩贺祥, 王际童, 乔文明, 凌立成
2019, 34(2): 196-204.
摘要(151) PDF(151)
摘要:
以精制的低温煤焦油沥青(R-CTP)为原料,采用热溴化/脱溴聚合法制备了高软化点沥青,研究了溴添加量、脱溴温度和恒温时间对所得产物的结构和性质的影响。R-CTP与5 wt.%~20 wt.%的液溴反应后,经250~350℃下热处理发生脱溴聚合反应。偏光显微结构和XRD分析结果表明,当溴引入量为15 wt.%时,溴化沥青(BRC-15%)经410℃炭化形成100%光学各向异性的广域型中间相,且炭化产物具有最大的微晶堆积高度。BRC-15%经350℃热处理6 h得到软化点为232℃、残炭率为55.2 wt.%的脱溴沥青。通过1H NMR、LDI-TOF/MS和FT-IR等表征脱溴沥青的结构,结果表明溴的引入显著促进了沥青组分分子的聚合,与直接热缩聚法相比,溴改性法明显提高了沥青的软化点、残炭率和分子量。此外,脱溴沥青还具有较低的熔融黏度,其黏度随剪切速率的增大表现为剪切变稀且有明显的剪切平台。脱溴沥青经410℃炭化能够形成95%光学各向异性的广域中间相。
特大片鳞片石墨的分选及其制备的柔性石墨
李吉辉, 侯诗宇, 宿家瑞, 李宽, 韦鲁滨, 马力强, 沈万慈, 康飞宇, 黄正宏
2019, 34(2): 205-210. doi: 10.1016/S1872-5805(19)60012-0
摘要(182) PDF(219)
摘要:
为了保护近期中国发现的特大片鳞片石墨矿的超大鳞片不受分选加工过程的破坏,设计出"多破少磨+风选+分级磨浮"的联合工艺,对其进行了物理分选,采用碱熔+酸洗法进一步化学提纯,石墨插层化合物法制备出可膨胀石墨,并利用快速加热法得到膨胀石墨。结果显示,提纯后的特大片鳞片石墨的石墨化度高达99.9%,其膨胀石墨产品的膨胀体积高于400 mL/g,随机选取的膨胀石墨单个颗粒的长度大于40 mm,由此膨胀石墨轧制得的柔性石墨电导率高达2.78×105 S/m。