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2020年  第35卷  第5期

Graphical Contents
2020, 35(5): .
摘要(41) PDF(82)
摘要:
纳米碳基表面分子印迹吸附剂综述及其吸附机理探讨
秦蕾, 刘伟峰, 刘旭光, 杨永珍, 张立安
2020, 35(5): 459-485. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60503-0
摘要(407) PDF(382)
摘要:
纳米碳基材料由于具有低密度、高强度、环境友好、结构可控、表面易于修饰等优点,成为了一类非常理想的表面分子印迹基质材料。相应的纳米碳基表面分子印迹聚合物(C-SMIPs)吸附剂,对于实现液相环境体系中的有机小分子污染物的选择性吸附脱除与富集回收取得了令人满意的效果。本综述对该应用背景下近五年来的不同维度C-SMIPs进行了归纳总结。不仅发现C-SMIPs吸附能力的下限更容易受基质材料的影响,其上限则更多地取决于印迹层的构建情况,以多孔纳米炭球和氧化石墨烯为基质的C-SMIPs通常具有较高的吸附容量,其中氧化石墨烯基SMIPs通常具有较高的吸附效率。同时本综述还推断出C-SMIPs对于目标分子吸附的本质是固液界面间的物理性吸附,解决了长时间以来令人困扰的对吸附过程定性的争议。另外,通过本综述的探讨分析,可以为接下来深入研究C-SMIPs的基质筛选、印迹方法、吸附条件选择等提供一些可借鉴的理论和实践经验,从而不断推进C-SMIPs的研发和应用。
炭气凝胶的制备及在碱金属离子电池中的应用
高新然, 邢政, 李子健, 董晓玉, 鞠治成, 郭春丽
2020, 35(5): 486-507. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60504-2
摘要(363) PDF(263)
摘要:
炭气凝胶材料具有三维层次化多孔网络、较快的电子/离子传输速度、卓越的物理化学性能和循环稳定性,被认为是电化学储能领域中最有前景的碳基材料之一。此外,炭气凝胶的这些优势也使其在复合材料的应用中发挥了巨大潜力。本综述总结了近年来三维炭气凝胶的合成方法、功能化方法及其在碱金属离子电池中的研究进展。
石墨烯基氧还原催化剂的研究进展
闫蕊, 王凯, 王聪伟, 郭全贵, 王俊中
2020, 35(5): 508-521. doi: 10.19869/j.ncm.1007-8827.20170141
摘要(160) PDF(114)
摘要:
石墨烯具有独特的物理和化学特性,因而作为二维载体在催化方面展现出广阔的应用前景。燃料电池是一种高效、清洁的新能源,氧还原催化剂是燃料电池的核心之一,石墨烯基氧还原催化剂的研究对推动燃料电池的商业化具有重要意义。本文介绍了Pt/石墨烯、非Pt金属/石墨烯、非金属/石墨烯等复合材料作为氧还原催化剂的研究进展。最后,阐述了石墨烯基氧还原催化剂的发展趋势。
亚麻织物衍生碳基柔性可穿戴应变传感器
梁菁菁, 赵宗彬, 唐永超, 梁智慧, 孙璐璐, 潘鑫, 王旭珍, 邱介山
2020, 35(5): 522-530. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60505-4
摘要(242) PDF(111)
摘要:
柔性可穿戴应变传感器对于发展人工智能、人体运动参数监测以及精准远程医疗均具有重要的辅助作用,碳基材料由于具有良好的导电性和机械性能是可穿戴应变传感器的理想备选材料。本工作以亚麻织物高温炭化产物为基体,通过表面修饰策略,将亚麻织物衍生炭与二维石墨烯、一维银纳米线有机融合,制备得到了复合型柔性可穿戴应变传感器。该应变传感器性能优良,应变工作范围大(60%),灵敏度高(应变范围为0~20%、20%~40%、40%~60%对应的应变系数分别为11.2、36.8、74.5),测量稳定性好,成功用于人体关节运动的检测(手腕、肘部、膝盖),具有潜在的应用前景。本工作对于高性能柔性可穿戴复合型应变传感器的创制提供了新思路。
简便的碳浴法制备N,S共掺杂类石墨烯炭提高氧还原反应性能
冶小文, 胡立兵, 刘民聪, 王刚, 于锋
2020, 35(5): 531-539. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60506-6
摘要(138) PDF(89)
摘要:
合理设计和优化氧还原反应(ORR)非金属电催化剂对于燃料电池和金属空气电池非常重要。然而,这现在仍然是一个巨大的挑战。本工作通过简单的碳浴法成功制备了N,S共掺杂的类石墨烯炭材料(GLC),并将其用于电催化氧还原反应。经高温热解和模板分解后,得到的GLC-11具有较高的比表面积(583.68 cm2/g)和孔体积(0.63 cm3/g)。其中,微孔表面积占总表面积的29.39%,微孔体积占总孔体积的12.70%。同时,通过XPS结果计算得到,GLC-11的吡啶氮和石墨氮含量总和高达92.2%。因此,GLC-11在碱性电解液中显示出了高电催化ORR性能,其中波电位(E1/2)为0.82 VRHE,优于Pt/C(E1/2=0.80 VRHE)。此外,GLC-11催化剂与商业Pt/C(20 wt%)催化剂相比表现出更好的稳定性和优异的甲醇耐受性。
MoS2/石墨烯/泡沫炭复合材料的析氢性能
李文, 陈俊伟, 肖宗梁, 邢静波, 杨晨, 漆小鹏
2020, 35(5): 540-546. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60507-8
摘要(194) PDF(71)
摘要:
以包覆石墨烯的炭化三聚氰胺泡沫作为支撑,通过水热法在三维泡沫炭上原位生长二硫化钼(MoS2)纳米片,合成出一系列的MoS2/石墨烯/泡沫炭复合材料。经XRD和TEM表征,拥有三维网络结构的炭基骨架被厚度为15~20 nm的MoS2纳米片均匀包裹。石墨烯包覆量对析氢性能影响很大,包覆浓度25 mg L-1的R-&CMMS-25析氢性能最佳,在10 mA cm-2电流密度下过电位为163 mV,相应的塔菲尔斜率为76 mV dec-1,相比之前未包覆石墨烯的复合材料,析氢性能得到了很大提升。通过阻抗谱间接表征材料的电子迁移效率,可以看出R&CMMS-25的阻抗值最低,这表明包覆适量还原氧化石墨烯能够加速电子迁移效率并进一步提升析氢性能。
聚羧酸系减水剂对石墨烯分散性的影响
王琴, 詹达富, 齐国栋, 王悦, 郑海宇
2020, 35(5): 547-558. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60508-X
摘要(154) PDF(50)
摘要:
石墨烯用于水泥基材料不仅可以起到增强增韧作用,还可以提高水泥基体的自感应能力,石墨烯的均匀分散是其在水泥基体中应用的瓶颈问题。在本研究中,笔者合成了4种电荷密度和侧链长度不同的聚羧酸类减水剂(PCEs)。利用紫外分光光谱仪、动态光散射仪、超景深光学显微镜等方法研究了不同结构PCEs对石墨烯分别在去离子水体系和水泥孔溶液体系中分散性的影响,并提出了石墨烯的分散机理。结果表明,在去离子水体系中,高电荷密度的PCE具有更高的静电排斥力,更有利于石墨烯的分散;而具有较低电荷密度和较长侧链的PCE降低了石墨烯的分散性。相反,在水泥孔溶液体系中,对于高电荷密度PCE,由于聚羧酸基团与Ca2+的桥接效应,降低了PCE间库仑力的排斥作用,从而降低了石墨烯的分散性;对于低电荷密度的PCE,由于聚羧酸基团与Ca2+的桥接效应不显著,空间位阻发挥主要作用,石墨烯分散性较好。此外,具有较长侧链的PCE在两种体系中均表现出较差的分散效率。总体来说,具有低电荷密度和较短侧链的PCE更适合于制备石墨烯水泥复合材料。
高温高压下Cu在IIa型金刚石大单晶Ti除氮反应中的作用机理
郭明明, 李尚升, 冯璐, 胡美华, 宿太超, 高广进, 王君卓, 尤悦, 聂媛
2020, 35(5): 559-566. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60509-1
摘要(100) PDF(65)
摘要:
研究Cu在高温高压下Ti除氮反应中的作用机理,对合成优质的Ⅱa型金刚石晶体具有重要意义。本研究在FeNi-C体系中添加Ti和Ti/Cu或TiC和TiC/Cu,在5.6 GPa和1 543 K的条件下使用温度梯度法制备了金刚石大单晶,并使用光学显微镜和红外光谱仪对样品进行表征。结果表明,Ti或TiC分别与N反应生成TiN和Ti(C1-x,Nx)。这种情况下,单独添加Ti或TiC除氮效果差,所合成金刚石晶体中会出现大量的包裹体和凹坑。这是由于反应生成的TiN、TiC和Ti(C1-x,Nx)杂质严重影响晶体质量的结果。Ti或TiC分别与Cu共掺杂,可以促进TiC的分解释放Ti,提高除氮效率,并逐渐减少晶体合成中的缺陷和包裹体数量。这说明Cu的添加量应明显小于Ti,这与普通Ti和Cu的添加比例1∶1不同。最终结果表明,当Ti/Cu质量分数为1.70%/1.06%(Ti∶Cu=1∶0.625)时,可以合成出高质量的Ⅱa型金刚石晶体。
三维高导热炭/炭复合材料的制备、结构及性能
李保六, 郭建光, 徐兵, 徐辉涛, 董志军, 李轩科
2020, 35(5): 567-575. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60510-8
摘要(220) PDF(217)
摘要:
采用连续沥青基炭纤维与商业PAN基炭纤维的混编制备了三维炭/炭复合材料预制体,通过多次化学气相渗透(CVI)、液压浸渍(LPI)工艺对其进行增密处理和一系列的炭化和石墨化处理获得高导热三维炭/炭复合材料。在此典型结构中,沥青基炭纤维沿xy方向水平正交排布,而商业PAN基炭纤维沿z方向双向贯通排布。研究了炭/炭复合材料的显微结构以及炭纤维和热解炭对炭/炭复合材料热导率和力学性能的相对贡献。CVI热解炭具有高结晶度并且沿纤维轴高度择优取向。通过3CVI和3CVI+4LPI工艺制备的炭/炭复合材料的密度分别达到了1.58和1.84 g/cm3。所制备的炭/炭复合材料沿xy方向分别具有115.9 W/m·K(3CVI)和234.7 W/m·K(3CVI+4LPI)的高热导率,沿z方向的热导率分别只有18.6(3CVI)和41.5 W/m·K(3CVI+4LPI)。热扩散和热导率主要依赖于炭/炭复合材料中的连续性沥青基炭纤维。通过PAN基炭纤维的引入和后续增密过程,三维炭/炭复合材料的力学性能相对于一维炭/炭复合材料和二维炭/炭复合材料显著提高。
不同基体炭结构炭/炭复合材料的力学与导热性能
刘霞, 邓海亮, 郑金煌, 孙茗, 崔红, 张晓虎, 宋广生
2020, 35(5): 576-584. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60511-X
摘要(136) PDF(123)
摘要:
采用浸渍-炭化、等温及薄膜沸腾CVI法,分别以煤沥青、糠酮树脂、天然气和二甲苯为前驱体制备了密度为1.75~1.81 g/cm3的炭/炭(C/C)复合材料,对比研究了4种材料的力学与导热性能。结果表明,基体为天然气热解炭(PyC)时材料的弯曲和层间剪切强度较高,分别达到208.7和26.4 MPa,沥青炭为基体时弯曲(125.8 MPa)和层间剪切强度(20.1 MPa)较低。天然气和二甲苯PyC为基体的材料韧性较好。二甲苯PyC呈粗糙层结构,材料具有高的石墨化度、表观微晶尺寸及热导率,其平行和垂直方向的热导率分别达到148.2和75.4 W/(m·K),约为树脂炭基体材料的1.5倍。天然气PyC可作为高强度要求的材料基体,二甲苯PyC有利于提高材料导热与力学性能。
羟基氨基改性硅油阳离子乳液的合成及其在炭纤维原丝油剂中的应用
李健华, 姜彦波, 王振宇, 郭甲东, 贾宏菲, 高爱君, 李智尧, 汤钧, 杨春才
2020, 35(5): 585-590. doi: 10.19869/j.ncm.1007-8827.20190135
摘要(154) PDF(94)
摘要:
为制备储存稳定、适合聚丙烯腈基(PAN)炭纤维原丝生产用油剂,利用三步法合成了一种具有自乳化特性的羟基氨基改性硅油(HA-PDMS),并与商业化的环氧改性硅油产品进行复配制备成炭纤维原丝油剂(P-OA)。在PAN生产线上,使用P-OA和日本竹本油剂(J-OA)分别生产上油的PAN原丝P-PAN和J-PAN;对P-PAN和J-PAN进行炭化处理制备相应炭纤维P-CF和J-CF。利用FT-IR和1H-NMR确认HA-PDMS结构;利用激光粒度分析仪、热重分析仪和表面张力仪对P-OA与J-OA进行特性分析;利用摩擦系数仪、毛羽量测试仪、纤维强力仪对上油后的原丝和炭化后的炭纤维进行测试表征和对比分析。结果表明,上油后的P-PAN单丝拉伸强度较J-PAN有所提高;炭化后P-CF较J-CF拉伸强度、拉伸模量均有提高,而毛羽量显著减小。
中间相沥青的聚合动力学及组分控制
梁正午, 吕永根, 孙祝林, 罗含
2020, 35(5): 591-598. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60512-1
摘要(118) PDF(100)
摘要:
增加中间相沥青中吡啶可溶物含量对于提高其可纺性具有重要意义。本研究以萘系各向同性沥青为原料,使用直接热缩聚合成中间相沥青,分析了聚合产物族组成随时间的变化;结合偏光显微镜和元素分析结果,研究了聚合温度、时间和原料组成对中间相沥青合成反应的影响;并用连串反应模型计算了反应动力学常数。结果表明,400℃预聚10 h后,430℃下反应20 h得到族组成分布相对均一的沥青。中间相沥青合成反应具有很明显的加速效应,即重组分的反应速度常数较轻组分大。在合成反应后期,随着沥青分子量增加,其反应速率也越来越快。因此起始组成、反应温度与时间对族组成的分布有决定性的影响。
高温煤沥青不同组分中间相形成过程
许蕾, 王相君, 杨桃, 池永庆, 宋燕, 宋怀河, 刘占军
2020, 35(5): 599-608. doi: 10.19869/j.ncm.1007-8827.20190161
摘要(174) PDF(137)
摘要:
通过对高温煤沥青分级萃取获得了以下几种组分:正庚烷可溶物(HS)、正庚烷不溶甲苯可溶物(HI-TS)、甲苯不溶吡啶可溶物(TI-PS)及吡啶不溶物组分(PI),分别以HS、HI-TS和TI-PS组分为原料,采用直接热缩聚法,制备了中间相沥青。通过偏光显微镜观察,四氢呋喃提取中间相等方法对合成的中间相沥青进行结构表征和中间相含量分析。结果表明:当反应温度为400~460℃时,HS组分趋向于生成区域型光学结构的中间相沥青,而HI-TS,TI-PS组分则会随着反应温度、恒温时间的增加,生成流线型或镶嵌型中间相结构,且中间相含量均在90%以上。
铋基金属有机骨架合成多孔炭负载Bi2O3/Bi三元可见光催化剂用于高效去除水中有机污染物
宋驰, 王林洁, 孙思邈, 吴颖, 徐立杰, 甘露
2020, 35(5): 609-618. doi: 10.1016/S1872-5805(20)60513-3
摘要(243) PDF(79)
摘要:
利用高温碳化铋基金属有机骨架CAU-17(Bi)得到一系列不同炭化温度的多孔炭负载Bi2O3/Bi三元可见光催化材料(Bi2O3/Bi/PC),并对材料进行了详细的鉴定和表征。随后,通过在可见光下降解水中罗丹明B染料研究材料的光催化性能。结果表明,通过改变炭化温度可以调节三元光催化材料中的Bi2O3与Bi的比例。在炭化温度为800℃时,Bi2O3/Bi/PC表现出最高的光催化活性。同时,在降解罗丹明B的过程中,材料的3个组分表现出良好的协同效应,并且光催化材料在较宽的pH范围内均表现出良好的光催化活性。在光催化过程中,空穴和超氧自由基作为主要的活性物种主导污染物的降解。本研究通过高温炭化将金属有机骨架直接转化为三元光催化材料,为可用于高效降解水中有机污染物的可见光催化材料的设计与合成提供了新思路。